Attivazione del perossimonosolfato utilizzando un catalizzatore ZnFe2O4 altamente efficiente e stabile per la degradazione della tetraciclina

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 13932 (2023) Citare questo articolo

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La tetraciclina (TC) è un antibiotico ampiamente utilizzato che influisce negativamente sugli ecosistemi e, pertanto, deve essere rimosso dall'ambiente. A causa della loro forte capacità di ossidare gli inquinanti, compresi gli antibiotici, e della selettività per questi inquinanti, un metodo di ossidazione migliorato basato sui radicali solfati (SO4·−) ha guadagnato notevole interesse. In questo studio, è stata sviluppata una nuova tecnica per rimuovere TC attivando il perossimonosolfato (PMS) utilizzando un catalizzatore ZnFe2O4. Utilizzando il metodo di co-precipitazione, è stato preparato un catalizzatore ZnFe2O4 drogando lo zinco in materiali a base di ferro, che hanno aumentato il ciclo redox, mentre il PMS era attivo e facilitava la produzione di radicali liberi. Secondo i risultati della spettroscopia di risonanza paramagnetica elettronica, un catalizzatore ZnFe2O4 può attivare la sindrome premestruale e generare SO4·−, HO·, O2·− e 1O2 per eliminare TC. Questa ricerca offre un nuovo metodo per creare catalizzatori eterogenei altamente efficaci in grado di attivare la sindrome premestruale e distruggere gli antibiotici. Lo studio propone i seguenti percorsi di degradazione: idrossilazione e apertura dell'anello del TC sulla base dei prodotti identificati utilizzando cromatografia liquida-spettrometria di massa ad alte prestazioni. Questi risultati hanno dimostrato che il catalizzatore ZnFe2O4 preparato ha rimosso efficacemente il TC e ha mostrato eccellenti prestazioni catalitiche.

Recentemente, a causa del rapido sviluppo dell'industria, sempre più sostanze inquinanti antibiotiche vengono scaricate nei corpi idrici, provocando un inquinamento idrico sempre più grave. La tetraciclina (TC) è un antibiotico ampiamente utilizzato in ambito medico e zootecnico1. Tuttavia, una quantità significativa di TC viene rilasciata nell’ambiente e non viene assorbita dall’uomo o dagli animali, con conseguente aumento della resistenza microbica e impatti dannosi sul sistema ecologico2,3. Livelli di TC fino a 20 mg/L sono stati segnalati nelle acque reflue dell'acquacoltura e recentemente è stato rilevato TC nell'acqua potabile4,5. Pertanto, metodi efficaci per la rimozione del TC dalle soluzioni acquose sono diventati una questione di urgente preoccupazione.

Negli ultimi anni, gli antibiotici sono stati rimossi dall’acqua utilizzando vari metodi come adsorbimento, biodegradazione6, fotodegradazione7,8 e processi di ossidazione avanzata (AOP)9. I metodi convenzionali come i processi di adsorbimento e a membrana presentano spesso alcune limitazioni, tra cui la produzione di inquinanti secondari, costi elevati e processi noiosi. L'uso di AOP, in cui grandi molecole organiche vengono convertite in piccoli composti di molecole organiche e persino H2O e CO2, è il metodo più efficace per rimuovere TC10,11. Il processo di ossidazione avanzato basato sull'attivazione del perossimonosolfato (PMS) è emerso come uno dei più efficaci tecnologie promettenti per la bonifica degli antibiotici.

SO4·− ha un potenziale di ossidazione più elevato, una durata più lunga e un intervallo di pH più ampio rispetto all'HO· prodotto tramite la reazione di Fenton12. Generalmente, per produrre SO4·–13,14,15 vengono utilizzati persolfati come PMS o perossidisolfato (PDS). Il PMS con una struttura asimmetrica mostra una prestazione di ossidazione più forte rispetto al PDS con una struttura solida e simmetrica16. Pertanto, il PMS è ampiamente utilizzato negli AOP a base di radicali solfati, che sono generalmente facilitati dall'uso di catalizzatori contenenti metalli (Co, Fe, Cu e Mn)17,18,19,20,21,22. Tuttavia, sono ancora necessari catalizzatori eterogenei altamente efficaci, affidabili e riciclabili per applicazioni pratiche. Il catalizzatore eterogeneo è preferito come attivatore PMS rispetto al catalizzatore omogeneo a causa della facilità di recupero del catalizzatore, del rilascio minimo di inquinante secondario e della possibilità di operare in condizioni estreme (alta pressione e alta temperatura).

Tra i catalizzatori a base di metalli di transizione, i catalizzatori a base di Fe sono spesso utilizzati per innescare la sindrome premestruale a causa della loro elevata efficacia, sicurezza, non tossicità e prezzo basso. I catalizzatori a base di Fe che possono attivare il PMS per decomporre gli inquinanti organici includono Fe3O4 magnetico, α-Fe2O3, γ-Fe2O3 e δ-FeOOH23. Sebbene Fe2+ e Fe0 a bassa valenza siano facilmente ossidati, il ciclo lento di Fe2+/Fe3+ determina una bassa efficienza di attivazione della PMS24. Pertanto, per eliminare questi effetti negativi, sono stati proposti catalizzatori di ossidi bimetallici come sostituti per migliorare l'attività catalitica e la stabilità. In passato, ci sono stati molti studi sulla degradazione degli inquinanti organici mediante persolfato utilizzando ossidi bimetallici Fe–Mn, Fe–CO come catalizzatori20,22,24, ma la lisciviazione di ioni CO e Mn causerà inquinamento secondario per l'ambiente, quindi , questo studio si è concentrato sui catalizzatori di ossidi bimetallici Fe-Zn privi di inquinamento ambientale.